北京
稀土磁體是探索量子磁性和新型準(zhǔn)粒子激發(fā)的重要平臺。稀土離子的 4f 電子具有強局域性和強自旋軌道耦合，在晶體場作用下會形成一系列具有不同對稱性和多極矩特征的晶體場能級。傳統(tǒng)上，晶體場激發(fā)主要被用于確定低能有效自旋模型和磁各向異性。然而，在稀土阻挫磁體中，晶體場激發(fā)與光學(xué)聲子常處于相近能量尺度，二者之間的耦合可能產(chǎn)生新的晶格動力學(xué)效應(yīng)。
近日，中國科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心張清明團隊在稀土三角晶格硒化物 KNdSe? 中開展了系統(tǒng)研究。KNdSe?中 Nd3??離子處于 D?d 局域晶體場環(huán)境，其晶體場激發(fā)與拉曼活性Eg光學(xué)聲子能量接近，為研究晶體場-聲子耦合提供了理想平臺。團隊利用螺旋度分辨的低溫強磁場拉曼光譜，觀測到 KNdSe? 中原本雙重簡并的 Eg 聲子在磁場下發(fā)生顯著劈裂，并呈現(xiàn)近乎理想的左右圓偏振選擇定則。這表明磁場誘導(dǎo)的晶體場能級劈裂和波函數(shù)重構(gòu)能夠通過晶體場-聲子耦合傳遞給晶格振動，使聲子獲得確定的角動量，從而形成手性聲子。實驗結(jié)果表明，在 9 T 磁場下，Eg聲子劈裂約為 3 cm?1，對應(yīng)有效聲子磁矩約為 0.4 μB，明顯大于常規(guī)非磁手性晶體中由離子軌道運動產(chǎn)生的微弱聲子磁矩。團隊進一步構(gòu)建了包含完整 Nd3? 晶體場能級的晶體場—聲子耦合模型，并利用 Dyson 方程處理聲子自能修正。計算結(jié)果定量再現(xiàn)了聲子劈裂的磁場和溫度依賴關(guān)系，以及偏振選擇規(guī)律。分析表明，局域 4f 晶體場激發(fā)可通過四極矩型耦合與Eg聲子發(fā)生強相互作用，并在晶體對稱性和角動量守恒條件下，將電子角動量高效轉(zhuǎn)移給晶格振動，從而激活顯著的聲子手性。
圖 KNdSe?中中晶體場-聲子耦合激活顯著手性聲子，并表現(xiàn)出圓偏振選擇定則
該研究揭示了稀土阻挫磁體中晶體場激發(fā)在調(diào)控晶格動力學(xué)中的主動作用，突破了將晶體場激發(fā)僅作為局域能級背景的傳統(tǒng)認識，為探索磁聲耦合、手性聲子及相關(guān)量子功能材料提供了新的物理機制和材料平臺。
相關(guān)成果以 “Significant Phonon Chirality Activated by Crystalline Electric Field Excitations in KNdSe?” 為題，發(fā)表于 Physical Review Letters。中國科學(xué)院物理研究所HX-EX12 課題組張政博士后為論文第一作者。相關(guān)工作得到了國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學(xué)基金、中國科學(xué)院相關(guān)項目以及綜合極端條件實驗裝置等支持。
編輯：測不準(zhǔn)的小陽
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