北京
研究人員開發出一種石墨烯-COF界面，可大幅提升鋰硫電池的壽命和能量密度。
研究人員開發出一種分子工程化夾層，攻克了鋰硫電池商業化面臨的一大障礙，使電池在超過1000次充放電循環中仍能保持容量，并實現高能量密度。
該團隊由日本東北大學及合作機構的研究人員牽頭，設計出一種共價有機框架（COF）與石墨烯的復合界面，能阻止多硫化鋰在電池內部移動。這種有害的遷移被稱為多硫化物穿梭效應，長期制約著鋰硫電池的壽命和效率。
鋰硫電池被視為當今鋰離子電池技術的一種有前景的替代方案，因為硫儲量豐富、價格低廉，且能儲存遠高于前者的能量。然而，充放電過程中產生的溶解態多硫化鋰會在正負極之間游走，引發副反應，導致容量快速衰減。
為此，研究人員沒有依賴物理阻隔，而是設計了一種能化學捕獲多硫化物的夾層，同時幫助它們繼續參與電池的電化學反應。
解決穿梭效應難題
這種命名為TUS-44的新材料，是一種四硫富瓦烯-冠醚共價有機框架與導電石墨烯的復合物。兩者結合形成了輕質功能層，既能捕獲多硫化鋰，又能加速電子傳輸。
該COF含有亞胺氮、冠醚氧和富硫的四硫富瓦烯位點，能與多硫化鋰發生相互作用。石墨烯則提供導電通路，改善電荷轉移，并在電池運行期間促進硫的轉化。
實驗室測試顯示，配備TUS-44@G夾層的鋰硫電池在0.2 A g?1電流密度下可提供1455.7 mAh g?1的可逆容量，即使在10 A g?1的高電流密度下，仍能保持773 mAh g?1。在5 A g?1條件下循環1000次，電池每次循環的容量衰減率僅為0.034%。
研究人員還用該夾層制作了鋰硫軟包電池，其初始能量密度達到約674 Wh kg?1，凸顯了該材料在實際高能電池應用中的潛力。
“我們的目標不是設計一個簡單阻擋多硫化物的夾層，而是主動調控其反應路徑，”日本東北大學多元物質科學研究所的Saikat Das準教授解釋道。“通過將冠醚和四硫富瓦烯化學整合到有序的COF中，并與石墨烯偶聯，我們創造了一個能夠更高效地錨定、再分布和轉化硫物種的協同界面。”
分子設計至關重要
傳統的多孔碳材料與多硫化物的相互作用很弱，而共價有機框架則可以精確調控孔結構和化學官能團。這讓它們既能捕獲多硫化鋰，又能同時促進電子傳輸和硫轉化。
研究團隊利用席夫堿化學合成了TUS-44，構建出具有均勻微孔和高比表面積的二維多孔框架。將其與石墨烯共同涂覆在聚丙烯隔膜上，材料形成了一層薄的界面層，能充分吸收電解液，同時抑制多硫化物穿梭。
“這項研究表明，網格化學可用于在分子層面編程電池界面，”東北大學的根岸雄一教授表示。“TUS-44@G的設計通過將多硫化物固定與催化硫轉化統一起來，為開發輕量化、長壽命和高倍率的鋰硫電池指明了一條路徑。”
該研究發表于期刊《Small》。
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