凝聚態多體電子結構的深度學習計算

|作者：王子晨1,? 陳基1,2,3,??

(1 北京大學物理學院)

(2 北京大學輕元素量子材料交叉平臺 輕元素先進材料研究中心)

(3 北京大學人工微結構和介觀物理全國重點實驗室 納光電子前沿科學中心)

本文選自《物理》2026年第5期

摘要精確求解多體電子結構是理解與預測材料物理性質的關鍵科學挑戰，而傳統計算方法長期受限于精度與效率的矛盾。文章介紹了一種融合深度學習與量子蒙特卡羅的計算方法。該方法利用深度神經網絡構建高表達能力、可系統性改進的多體波函數擬設，并結合變分蒙特卡羅方法進行優化，以逼近多電子薛定諤方程的精確解。研究結果表明，該方法不僅能夠統一、高精度地處理分子和周期性固體中的各類物理情景，在處理強關聯拓撲物態方面也展現出獨特優勢。深度學習量子蒙特卡羅方法為深入理解凝聚態現象、高精度預測材料性質，乃至發現新奇量子物態提供了一個強有力的手段，開辟了凝聚態物理研究的新方向。

關鍵詞多體電子結構，量子蒙特卡羅，深度學習，第一性原理計算，神經網絡波函數

01

引 言

物理學的發展史，很大程度上是一部對“多體問題”認知不斷深化的探索史。在宏觀尺度，天體力學中的“三體問題”已然揭示，三個質點在引力相互作用下的運動軌跡呈現出混沌的復雜性，這與雙星系統優雅而確定的周期性運動形成了鮮明的對比[1]。當我們將視角從宏觀天體轉向微觀物質世界，多體問題的求解難度被進一步放大。在凝聚態物質中，該問題演變為一個粒子數達到阿伏加德羅常數數量級(約1023)的量子多體問題。其根本困難在于，粒子間的復雜相互作用使得系統的集體行為無法再被簡單地視為各獨立粒子行為的線性疊加[2]。正如物理學家P. W. Anderson在其影響深遠的論文《More is different》中所指出，量變足以引發質變[3]。當粒子數量增大到一定量，系統會涌現出全新的集體物理現象。

在凝聚態物理中，電子的多體問題尤其核心。例如超導電性、巨磁阻效應等廣為人知的宏觀量子現象，本質上都源自于電子的多體運動規律。人們將此類問題統稱為多體電子結構問題。無論是孤立的分子還是具有晶格結構的固體(圖1(a，b))，電子結構是對其中運動的電子量子態的完備描述，它包含了電子的能級、色散關系(能帶結構)、密度分布等重要性質。

作為連接微觀量子世界與宏觀物理性質的橋梁，電子結構決定了真實物質的可觀測屬性——從晶體的結構穩定性，到電學、光學、磁學特性，乃至化學反應活性等[4]。除了考慮自然界中的分子和固體體系，研究人工器件中的多體電子態同樣是凝聚態物理重要的前沿。以華裔諾貝爾獎得主崔琦等人發現的分數量子霍爾效應為例(圖1(c))，其本質是強磁場下二維電子氣因多體效應而形成的集體激發態，并呈現出攜帶分數電荷的準粒子激發[5]。近些年，在扭角石墨烯等莫爾(Moiré)超晶格材料(圖1(d))中，人們通過超晶格勢的調控讓電子能帶發生重構，從而調節庫侖相互作用與電子動能之間的競爭關系，來實現各類關聯電子態的實驗模擬。可以說，精確求解多體電子結構，既是面向凝聚態物理學前沿的重大科學挑戰，也是支撐現代物質科學發展的理論基石。

圖1 多體電子結構中的挑戰與方法 (a，b)分子和固體體系中的多體電子結構：雙原子分子拉伸至解離和結構穩定的固體結構；(c，d)關聯拓撲物理中的多體電子結構：分數量子霍爾效應和莫爾超晶格；(e)深度學習波函數的示意圖

第一性原理計算正是為求解多體電子結構問題而生的一類方法。其目標是從量子力學的基本定律出發，不依賴任何經驗參數，對材料的電子結構與宏觀性質進行預測。對于由原子構成的真實物質體系，在玻恩—奧本海默近似下，電子結構計算的出發點是求解定態、非相對論性的多電子薛定諤方程：

其中，xi=(ri, si)包含了第i個電子的空間與自旋坐標，E是體系的本征能量，Ψ是本征態波函數。體系的哈密頓算符在原子單位制下可表示為

上式右邊的三項分別代表電子的動能、電子與原子核之間的庫侖吸引勢，以及電子間的庫侖排斥勢。其中電子間庫侖相互作用使得所有電子的坐標相互耦合，導致該方程的精確解存在于一個維度隨電子數N呈指數增長的希爾伯特空間中，無法解析表示。這種內稟的復雜性，構筑了一道難以逾越的計算壁壘，被1998年諾貝爾獎得主Walter Kohn稱為“指數墻”[4]。

以密度泛函理論等為代表的傳統電子結構計算方法，通常是采用“先近似再修正”的路線，逐漸提高電子結構計算的精度。無論是密度泛函理論中的“雅各布天梯”，還是波函數方法中的組態展開，亦或格林函數微擾論，各自都發展出來了先進的算法框架。伴隨著數字計算機技術的發展，這些電子結構計算方法取得了巨大成功，也使得計算逐漸成為現代凝聚態物理研究中必不可少的研究手段。與此同時，在薛定諤方程正式提出的100年后的今天，人工智能技術新的發展為我們提供了一次對多體電子結構計算方法進行全面升級的新機遇。

深度學習量子蒙特卡羅(deep learning quantum Mont eCarlo，DL-QMC)正是在此歷史節點應運而生的新方法(圖1(e))。自從2017年首次提出并應用于量子多體格點模型的求解之后，人們很快將該方法推廣到真實分子、固體、電子氣和莫爾模型體系等問題的研究中，同時新的算法和框架方面的創新也層出不窮[6—18]。由于其在多體電子結構計算中的重要意義以及近年來的快速發展，該方法受到了廣泛的關注。近期，已有幾篇前沿綜述論文從不同側面對該方法進行了總結。其中，Hermann等人系統介紹了一次量子化與二次量子化下的神經網絡波函數和量子態的架構[19]。Tang等人則更全面地討論了深度學習與電子結構的結合，尤其是DL-QMC與深度學習密度泛函理論(deep learning density functional theory，DL-DFT)這兩種方法對于解決不同類型電子結構計算問題時的互補性[20]。Qian等人則聚焦于固體物理領域，深入探討了將該方法拓展至周期性體系時的理論基礎及該方法在計算真實固體物理性質方面的最新應用進展[21]。與上述前沿綜述的側重點有所不同，本文旨在以DL-QMC方法的最新進展為錨點，從筆者自身研究的視角，對多體電子結構計算這一凝聚態物理中的基礎科學問題進行討論。為此，本文第二節將首先闡述DL-QMC方法的主要思想，即如何利用深度神經網絡構建高表達能力的波函數擬設并結合量子蒙特卡羅方法進行訓練和計算；第三節將展示該方法在多體電子結構計算研究中的代表性應用。

02

深度學習量子蒙特卡羅

2.1 波函數擬設

在薛定諤方程的框架之下，求解多體電子結構的核心即求解多電子波函數。為此，我們首先需要對波函數的解析形式進行某種約定，這就是波函數擬設(ansatz)的概念。擬設定義了一個探索波函數解的空間。一個優秀的擬設，其所定義的空間應包含或盡可能接近真實的基態波函數。反之，一個表達能力不足的擬設，無論如何優化參數，其結果都將受限于系統性的表示誤差，無法收斂至精確解。因此，構建一個既能準確反映體系微觀物理機制，又具備足夠自由度的擬設，是求解多體電子結構的關鍵。除此以外，在傳統電子結構計算中，擬設的設計還需要適配數值計算方法，使得設計出來的擬設易于求解。

一個著名的例子是哈特里(Hartree)擬設，它最早由英國物理學家D. R. Hartree于1928年提出，它將電子的多體波函數寫作單電子波函數的直積，該擬設的設計初衷就是引入平均場近似將多電子的薛定諤方程轉化為單電子的薛定諤方程，并且自然地導出了自洽場迭代求解的數值計算方案[22]。隨后，美國物理學家J. C. Slater和蘇聯物理學家V. A. Fock獨立認識到哈特里擬設沒有考慮到全同費米子的波函數具有交換反對稱性的這一局限性，隨即在1929年和1930年分別提出了斯萊特(Slater)擬設和哈特里—福克擬設[23，24]。它們的核心是利用行列式的形式構造多電子波函數，使得交換任意兩個電子的全坐標(空間與自旋)時，波函數必須反號：

哈特里—福克擬設的一大優點是其仍然可以利用自洽場迭代的思想高效求解，獲得一個平均場近似下的解，因此它也成為后續更高階的電子結構算法的基礎。密度泛函理論作為現在應用最為廣泛的第一性原理計算方法，最初是為建立密度與系統能量之間的關系從而避免直接求解薛定諤方程所提出的，但實際應用中最有效的方式仍然是通過構造哈特里—福克擬設將問題轉化為科恩—沈(Kohn—Sham)方程來進行自洽求解。

在斯萊特擬設的基礎上進一步考慮多電子之間的關聯效應的一個經典擬設是由美國物理學家E. R. Jastrow于1955年提出的斯萊特—賈斯特羅(Slater—Jastrow)擬設[25]：

該擬設由兩部分構成，其中斯萊特行列式det[?j(xi)]部分由一組單電子波函數{?j}構成，用于保證整個波函數的反對稱性。賈斯特羅因子eJ(X)，則是一個對電子交換操作對稱的函數，用于進一步描述電子間的關聯效應。賈斯特羅因子的形式并不唯一，其中帶有的參數也依賴于具體的形式。這些不同形式的賈斯特羅因子，一方面要拓展波函數擬設的表達能力和通用性，另一方面又要考慮到實際計算中的穩定性和效率。總的來說，圍繞賈斯特羅因子的設計一直以來都是電子結構計算領域發展的重要方向之一。盡管斯萊特—賈斯特羅擬設及其擴展形式在物理上直觀且有效，但其固定的函數形式終究限制了精度的進一步提升。為此，傳統方法中一個相當有效且通用的技術是1956年美國物理學家R. R. Feynman和M. Cohen提出的回流變換(back flow transformation)[26]，該方法通過將電子坐標替換為依賴于所有電子位置的坐標，進一步提升了波函數擬設的表達能力。

近年來，深度學習的引入為突破傳統擬設的瓶頸提供了新的可能。神經網絡框架具有強大的函數逼近能力，是一種天然的通用多體波函數擬設。2017年，瑞士科學家G. Carleo和M. Troyer首次提出受限玻爾茲曼機量子態，其本質就是一種量子多體擬設[6]。自此以后，不同領域的科學家分別將此概念進行了推廣，并且引入了更多先進的神經網絡框架和算法。其中最典型的就是神經量子態(neural quantum state)和神經網絡波函數(neural network wavefunction)，后者正是本文重點關注的多體電子波函數擬設。神經網絡波函數擬設的核心形式是將斯萊特行列式中的單電子函數變為依賴于所有電子坐標的含參多體函數：

其中，神經網絡的輸出滿足置換等變性，即交換輸入中的任意兩個電子xk和xl時，輸出矩陣的第k 列和第l 列也相應交換，再結合行列式的性質，總波函數仍然滿足反對稱性。

圖2 深度學習量子蒙特卡羅方法 (a)電子—原子距離(ri -RI)以及電子之間的距離(ri -rj)分別構成單電子流和雙電子流的輸入特征，通過多個保持對稱性的隱藏層處理，構建神經網絡多體波函數軌道?，這些軌道用于構成斯萊特行列式，從而構建出體系的多體波函數；(b)采用變分蒙特卡羅方法優化神經網絡波函數ΨNN(X, θ)，即通過蒙特卡羅方法得到局域能量期望，對其進行梯度下降以優化參數，將這個過程迭代至收斂以得到最優基態波函數

以圖2(a)所示的網絡架構為例，網絡首先接收描述電子—原子核相對位置的坐標(ri -RI)以及描述電子—電子相對位置的坐標(ri -rj)，并將其分別映射為單電子流(上部分支)和雙電子流(下部分支)的高維特征向量。雙電子流特征將電子關聯編碼進神經網絡，與單電子流融合形成包含多體關聯的特征向量。神經網絡輸出的狀態最終構建出多體軌道矩陣{?ij}(紫色矩陣)，進而通過斯萊特行列式det(?)得到神經波函數ΨNN(X, θ)[10—13，17，18]。這樣的網絡架構既包含了電子的多體關聯，也滿足了費米子的交換反對稱性。

2.2 波函數訓練

高表達能力波函數擬設的提出為求解多體電子結構提供了基礎，但是其復雜性也帶來了計算上的挑戰。即便是斯萊特—賈斯特羅擬設就已經難以使用自洽場迭代等經典算法求解，由深度神經網絡構成的波函數擬設更不可能采用確定性算法嚴格求解。在深度學習領域，神經網絡一般是通過隨機優化來逼近最優解，這也是深度學習多體電子結構方法的核心思路。監督式學習是目前使用最廣泛的模型訓練策略，它是以帶標簽的已知數據為基準，通過匹配模型預測值和已知數據來實現模型的訓練。理論上，神經網絡波函數也可以通過已知的波函數來實現監督式學習，但是在多體電子結構這個問題中，只有非常小的體系才有可能獲得足夠高精度的波函數來作為訓練數據。對于更多待研究的體系，高精度數據是天然稀缺的，因此需要采用非數據驅動的訓練策略。

具體來說，在波函數求解中，我們可以利用量子力學的變分原理構造損失函數，通過最小化能量期望值來訓練波函數。變分原理指出，對于任意一個試探波函數ΨT，其能量期望值Ev構成了體系真實基態能量E0的一個上界：

其中代表所有電子的構型。僅當試探波函數ΨT與真實的基態波函數Ψ0完全一致時，等號成立。

針對公式(6)中的高維積分問題最合適的算法是蒙特卡羅。我們將波函數的歸一化模方定義為概率密度函數
。此時，能量期望值Ev等價于局域能量

在此概率分布下的數學期望，即：

在實際計算中，借助馬爾可夫鏈蒙特卡羅等方法，可以生成一系列服從波函數概率分布的電子坐標樣本{X1 ,X2, ?,XM}，能量期望值可以通過對這些樣本的局域能量進行平均來近似得到：

借助蒙特卡羅積分法，我們可以對任意形式的參數化波函數ΨT(X, θ)進行能量期望Ev(θ)的數值估算，其中θ為波函數擬設中所含的變分參數。根據變分原理，能量期望值Ev(θ))是基態能量E0的上界。因此，可以將波函數訓練過程的損失函數直接定義為能量期望值：

該損失函數的梯度
也可通過對概率密度|ΨT|2進行蒙特卡羅采樣來估計得到。得到梯度以后，就可以采用隨機梯度下降(stochastic gradient descent，SGD)等算法來完成網絡參數的優化，以此實現神經網絡的訓練。事實上，這一個完整的計算流程與量子多體計算領域傳統的變分蒙特卡羅(variational Monte Carlo，VMC)方法的思想是完全一致的(圖2(b))。變分蒙特卡羅方法是由W. L. McMillan在1965年正式提出的，最初用于液氦的波函數求解[27]。后來，在電子結構計算領域，人們也經常將變分蒙特卡羅方法與傳統波函數擬設進行結合，來優化波函數。因此，DL-QMC方法也常常被稱為神經網絡變分蒙特卡羅(neural network VMC)。

值得注意的是，由于深度神經網絡波函數參數空間極為復雜，用于簡單擬設優化的算法不再適用。又由于波函數特殊性，與其他機器學習任務存在區別，在機器學習領域表現出色的優化算法也不再能夠保證優秀的表現。因此，設計對應的優化算法是DL-QMC領域十分關鍵的任務。其中，隨機重構(stochastic reconfiguration，SR)方法[28]被證明是一種較為有效的思路。受到虛時演化的啟發，隨機重構方法通過在每一步迭代中應用算符
來逼近基態，并將演化后的波函數投影回由參數導數?θiΨT(θ)所張量的希爾伯特子空間，從而將復雜的希爾伯特空間算符作用轉化為參數空間的更新。數學上這種投影過程推導出的參數更新規則為

其中

然而，對于擁有數萬乃至數百萬參數的深度神經網絡，直接計算并求逆完整的S矩陣在計算上是非常困難的。一個高效的方案是克羅內克分解近似曲率(Kronecker-factored approximate curvature，K-FAC)算法[29]。對于實數波函數，它根據神經網絡的層級結構特征，忽略不同層參數間的相關性，實現了S矩陣的塊對角近似，將高維大矩陣求逆問題轉化為兩個低維小矩陣求逆[10]。對于復數波函數，需要將S矩陣推廣為復幾何下的Fubini—Study度量，同樣可以用K-FAC優化[13]。最近，Jiang等人提出了前瞻變分優化算法(lookahead variational algorithm，LAVA)，進一步提升了大規模神經網絡的訓練效率，并且系統性揭示了神經網絡波函數在量子化學中遵循“神經標度律”，即絕對能量的計算誤差會隨著網絡參數的增加而呈冪律下降[18]。

優化好的神經網絡波函數擬設還可以進一步作為波函數虛時演化的試探波函數。傳統量子蒙特卡羅領域，對實空間多體波函數進行虛時演化的最佳策略是固定節點近似下的擴散蒙特卡羅(diffusion Monte Carlo，DMC)方法，但是它的計算準確性強依賴于試探波函數的節點結構，即波函數零點。神經網絡波函數擬設為此提供了一種自然的構造優質節點結構的方法，能夠將擴散蒙特卡羅方法的應用場景推廣到更強關聯的體系，成為DL-QMC方法中的重要組成部分[14]。

在DL-QMC算法中，局域能量的評估會顯著影響算法的整體效率，其計算瓶頸主要源于拉普拉斯項?2ψ的求導開銷。一般神經網絡方法通常利用深度學習框架的自動微分功能先構建完整的Hessian矩陣再求跡，但這需要多輪前向與反向傳播，產生了大量冗余的計算。Li等人提出的前傳拉普拉斯算法通過在神經網絡前向傳播中同步維護狀態及其一階、二階導數元組，大大簡化了動能項的計算復雜度，成為目前DL-QMC領域加速局域能量計算的通行方案[17]。

03

深度學習多體電子結構計算的應用

DL-QMC為凝聚態物理中多體電子結構計算提供了一個統一的框架。本節中我們分為兩條主線，介紹DL-QMC在分子和固體的第一性原理計算以及關聯拓撲物態的求解中的最新應用。通過這兩條主線的梳理呈現DL-QMC作為一種高精度計算方法在解決復雜多體電子結構問題上的優勢、局限性和前景。

3.1 分子和固體中的多體電子結構

3.1.1 分子體系的多體電子結構

分子體系是多體電子結構計算的典型場景，很多高精度的計算方法發展出來以后也會首先在分子體系中與最前沿的其他方法進行對比。因此，DL-QMC最早的應用場景也是一系列具有高精度基準的原子與分子體系。例如，Pfau等人提出的FermiNet就是率先在分子體系中取得成功，從而讓DL-QMC方法得到了量子化學領域的廣泛關注[10]。在分子體系中，精確描述由反映電子瞬時協同運動的動態關聯主導的范德瓦耳斯相互作用是一個長期困擾理論計算的挑戰。苯二聚體就是一個典型的體系，經過幾年的發展，現在DL-QMC已經可以將該體系的能量計算的不確定度降到實驗測量誤差以內[14，16—18]。

在處理靜態關聯主導的問題時，DL-QMC同樣表現優秀。氮氣分子的解離曲線是檢驗電子結構方法處理靜態關聯的經典基準體系。在鍵斷裂區域，多種電子組態的貢獻變得同等重要，對于傳統的單參考態為核心的方法造成巨大挑戰。很多看似高階的方法甚至給出完全非物理的勢能曲線[30]。如今，DL-QMC已經將氮氣分子解離曲線的計算精度推向了新的高度[18]，通過系統性地擴大網絡規模，研究者能夠從第一性原理出發，構建出一條純理論的基準勢能曲線。這條理論曲線澄清了以往依賴實驗數據擬合的基準在長鍵長區域的不確定性[31]。類似的成功例子還有環丁二烯的過渡態能壘的計算，這是具有顯著的雙自由基特征、涉及復雜的自旋關聯效應的體系，DL-QMC也能夠有效處理[18]。

分子的響應性質還涉及到其激發態的計算(圖3(a))。DL-QMC算法框架最早是針對基態問題設計，激發態的計算需要一些新的技術。Choo等人利用對稱性約束實現了求解特定激發態的變分優化[32]；Entwistle等人引入正交化懲罰項來依次獲得低激發態[33]；Li等人將自旋對稱性約束和正交化懲罰項巧妙結合，解決了激發態計算中長期存在的“自旋污染”問題[34]；Pfau等人則另辟蹊徑提出了“自然激發態”變分原理，將求解多個激發態的計算等效為求解一個擴展體系的基態[35]。這一系列技術的應用，使得DL-QMC中的有限個低激發態計算與基態計算處于相當的難度，大大拓展了DL-QMC在分子研究中的應用場景。例如，Li等人展示DL-QMC方法在處理十分困難的雙自由基體系的單重態—三重態能隙問題時能夠超越現有的最佳方法[34]。近期，研究人員又更進一步地開發了自旋自由度和空間自由度分離的神經網絡波函數框架，能夠更加高效地計算高自旋激發態[36]。

圖3 深度學習量子蒙特卡羅方法在分子和固體體系的應用 (a)基態與激發態的能量計算；(b)對原子間相互作用力的精確計算；(c)勢能面的全局構建：在部分構型上訓練的神經網絡，能泛化預測其他構型的能量；(d)計算電子密度、偶極矩、電極化率等靜態物理性質

如果要進一步考慮分子的結構變化與動力學，那么就需要將DL-QMC的單點能量計算推廣到勢能面和力場的計算。其中第一條路徑是發展精確的原子間力計算方法(圖3(b))[37—39]。事實上，相比于傳統量子蒙特卡羅，DL-QMC在力的計算方面具有天然的優勢，高質量的神經網絡波函數自然提升了力計算的精度，從而有效克服了傳統方法中因波函數誤差導致力的誤差這一長期困難。第二條路徑是將勢能面直接建模到DL-QMC的網絡框架中(圖3(c))。Scherbela等人提出的DeepErwin框架利用“權重共享”提升多個分子結構的訓練效率[40]；Gao等人提出的PESNet和PlaNet分別通過引入元學習機制實現單一模型覆蓋連續構型，以及通過代理模型實現能量計算速度的大幅提升[41，42]。無論是哪條路徑，產生的勢能面和力場數據不僅可以直接用于結構優化和分子動力學，還可以作為機器學習力場的訓練數據。可以預期，DL-QMC及其數據將在未來的分子模擬中扮演更重要的角色。

3.1.2 固體體系的多體電子結構

盡管高精度多體波函數方法在有限的分子體系中取得了巨大成功，但將其推廣到無限延伸的周期性晶格，長期以來是凝聚態計算物理領域的難點。在DL-QMC方法中，有效的解決途徑是通過將晶格的平移對稱性編碼到神經網絡波函數的構造中，該方法實現了對固體體系的高效精確求解。這一進展成功將高精度變分計算方法的應用范疇從分子體系拓展到了周期性的凝聚態物質[13，43—45]。該框架的物理普適性在一系列典型模型與真實物質中得到了驗證(圖4)[46—48]，涵蓋了一維氫鏈、二維石墨烯、三維氫化鋰晶體等不同維度的體系。在一維氫鏈中，它準確描述了強庫侖排斥主導的電子關聯效應，在熱力學極限下的能量精度達到了與輔助場蒙特卡羅(AFQMC)等前沿方法相當的水平。在二維石墨烯計算中，該方法有效處理了復雜化學鍵與長程關聯效應，計算出的內聚能與實驗值偏差在0.1 eV/atom以內。在三維氫化鋰晶體中，研究顯示該方法能夠對包含108個電子的超胞體系進行有效計算。這些結果表明，DL-QMC具備了從模型體系拓展至真實固體計算的潛力與可行性。

圖4 不同固體體系能量計算 (a)H10氫鏈的解離曲線；(b)不同尺寸(N)氫鏈的能量，該結果已外推至熱力學極限(計算中鍵長固定為1.8 Bohr。作為對比的LR-DMC、VMC和AFQMC結果取自文獻[46])；(c)石墨烯結構，平衡鍵長為1.421 ?；(d)石墨烯在Γ點的單原子內聚能，計算采用了2×2超胞(圖中數據經過了有限尺寸修正。實驗數據來自文獻[47])；(e)巖鹽結構氫化鋰(LiH)晶體的結構示意圖(圖中顏色深度代表原子間的距離)；(f)氫化鋰晶體的狀態方程(EOS)，計算基于2×2×2超胞(圖中應用了基于Hartree—Fock的方法來校正有限尺寸誤差。實驗數據取自文獻[48]。該圖改編自文獻[13])

DL-QMC的價值并不局限于提供精確的基態能量，其高質量的波函數本身也包含完整的物理信息，使得直接預測各類靜態物理性質成為可能(圖3(d))。這一特性拓展了第一性原理計算的能力邊界，使其能夠對物質性質進行更全面、高保真的預測。首先，在描述電子結構的核心物理量電子密度ρ(r)方面，DL-QMC作為一種實空間方法，不再受限于高斯基組的數學形式，因此能夠正確描述電子波函數在原子核附近的尖點行為及長程漸進行為[49，50]。這使其天然規避了傳統方法中因有限基組截斷帶來的誤差，從而獲得高精度的電子密度分布。在精確的電子結構基礎上，DL-QMC也為計算材料的電場響應性質(如電極化率)提供了可靠方案，這些性質是理解介電、鐵電和壓電等宏觀現象的微觀基礎。傳統密度泛函方法因其對非局域關聯效應的近似處理，往往會高估材料的電極化率。DL-QMC與現代極化理論相結合，通過計算多體波函數的貝里相位，直接、精確地獲得了材料在電場中的宏觀極化強度[51]。該方法有效修正了傳統近似中的系統性偏差，計算出的介電常數與實驗高度吻合，并已被用于修正雙層石墨烯等體系的層間介電特性，表明該方法在從第一性原理出發精確預測宏觀物理響應方面具有重要的理論價值。

除了電子性質，固體中的微觀原子間作用力與宏觀應力張量，是決定體系結構穩定性、晶格動力學(聲子譜)以及力學響應的關鍵。與分子體系類似，得益于神經網絡波函數對基態的高精度變分逼近，力學量計算變得更加可靠。在此基礎上，Qian等人的工作針對周期性體系發展了更高效、更穩健的力計算方案，并成功實現了對固體應力張量的計算[38]。這一進展使得基于第一性原理的晶格弛豫、聲子譜分析以及壓強驅動相變模擬成為可能，將進一步擴大DL-QMC在凝聚態物理研究中的應用場景。

3.2 關聯拓撲物態

3.2.1 維格納晶體

盡在眾多強關聯現象中，維格納晶體(Wigner crystal)是最為基礎和典型的物態之一。理論預言均勻電子氣在高密度下表現為費米液體；而在低密度極限下，電子間的庫侖排斥能遠超動能，系統將發生平移對稱性的自發破缺，電子為了最小化總能量而排列成規則的晶格結構。這一相變的精確描述，是對多體計算方法預測精度的重要檢驗。DL-QMC在處理這一經典問題時，展現了其在探索未知物相方面的優勢。傳統的計算方法在探索未知相變時，往往需要為不同的相(如費米液體或維格納晶體)預設不同的波函數擬設，然后通過比較能量來判斷基態。DL-QMC則截然不同，它能夠采用一個統一的、靈活的神經網絡波函數擬設，覆蓋從高密度到低密度的整個范圍，而無需研究者預先假設基態的物理狀態。

Cassella等人的工作驗證了利用單一波函數擬設描述對稱性破缺相變的可行性[49]。研究顯示，在無先驗知識輸入的情況下，統一的網絡模型在高密度區通過優化收斂至具有平移不變性的費米液體態，而在低密度區則自發演化為破壞平移對稱性的維格納晶體態。該結果表明，DL-QMC具備在無先驗物理圖像約束下，通過變分優化直接捕捉量子相變特征的能力。后續的研究進一步提升了計算的精度和效率。Pescia等人引入了一種基于消息傳遞機制的神經網絡架構，不僅大幅減少了參數量，同時達到了相當甚至更高的精度[52]。這種高效的架構成功將模擬的系統尺寸推向了更大的規模，為更準確地外推熱力學極限下的物理性質提供了可靠的數據支持。Smith等人則基于類似的架構，通過在擬設中引入多個平面波，構建了一個能夠統一描述二維電子氣所有相的變分波函數[53]。他們的計算不僅得到了比以往最優方法更低的基態能，還將維格納晶體的相變點修正到了與理論數值更接近的密度。此外，這項研究還在從費米液體到維格納晶體的過渡區域，發現了一個存在寬密度范圍中間態的有力證據，該中間態表現為具有增強的短程向列自旋關聯的液體。

最近，利用類似的思路，Li等人基于DeepSolid框架探索了過渡金屬硫化物構成的莫爾超晶格體系中的廣義維格納晶體相[54]。他們的模擬不僅超越了對簡單維格納晶體的描述，成功復現了實驗上觀測到的廣義維格納晶體和維格納分子晶體等多種物相，還預測了一種全新的、由維格納分子間形成共價鍵連接而成的“維格納共價晶體”。這一發現突破了傳統維格納原子或分子晶體的認知范疇，揭示了莫爾超晶格中可能存在更為豐富的關聯電子物態。Geier等人采用基于自注意力機制的神經網絡架構，也針對不同類型的莫爾體系開展了研究[55]，描繪了體系在相互作用強度調控下，從費米液體到廣義維格納晶體的完整相變過程。

3.2.2 分數量子霍爾效應

分數量子霍爾效應是強關聯物理的經典范例，其基態本身就是一種由電子相互作用催生的、具有內稟拓撲序的奇異液態。然而，如何精確地計入不同朗道能級之間的混合效應，一直是該領域懸而未決的核心難題[56]。傳統的高精度數值方法，如精確對角化，因計算能力有限而不得不依賴于將問題投影到最低朗道能級的近似上。然而，在許多真實的體系中，這種近似會忽略掉關鍵的物理效應。DL-QMC為此提供了一條全新的解決路徑，它規避了最低朗道能級投影近似。作為一個在實空間中構建波函數的變分方法，它能夠自然地將所有朗道能級的貢獻全部包含在內，無需任何人為的截斷。近期，兩項獨立的研究利用DL-QMC方法，分別在球面幾何和二維圓盤下對分數量子霍爾效應系統進行了深入探索[57，58]。兩項研究的結果高度一致：在不同的填充因子下，DL-QMC計算得到的基態能量都顯著低于僅考慮最低朗道能級的精確對角化結果(圖5)，證明了神經網絡波函數成功捕捉到了由朗道能級混合效應帶來的能量修正。

圖5 球面幾何下分數量子霍爾效應體系的能量計算 (a，b)分別展示了填充因子為ν=1/3和ν=2/5體系的訓練曲線，并與精確對角化結果(ED，虛線)進行比較；(c)DeepHall方法在ν=1/3填充下計算得到的基態能量隨電子數的變化及其與其他方法的對比(圖中能量經過了背景電荷、能量移位和密度修正以減小有限尺寸效應[59，60]。該圖取自文獻[57])

在球面幾何的研究中[57]，研究者通過細致分析對關聯函數，揭示了相變的明確趨勢。計算顯示，隨著朗道能級混合參數的增大，對關聯函數逐漸從液體特征向更具結構化的形態轉變，指向了系統從分數量子霍爾液體相向晶體有序的轉變。此外，該工作還成功研究了激發態，通過計算分數化的準粒子與準空穴的激發能，精確得到了分數量子霍爾效應系統的輸運能隙，并定量地揭示了朗道能級混合會使輸運能隙減小。

另一項基于二維圓盤幾何的研究[58]，從微觀視角深入解析了朗道能級混合誘導的相變機制。計算表明，隨著朗道能級混合強度的增加，體系物理性質發生顯著躍變，表征了從分數量子霍爾液體向新物相的轉變。首先，作為守恒量的體系總角動量發生了突變，標志著系統進入了一個全新基態。其次，電荷密度分布經歷了從均勻液態向高度局域化殼層結構的演化。以9電子體系為例，計算觀測到電子呈現中心一個、外殼八個排列的構型，這與經典的維格納分子構型高度吻合，表明新物相具有旋轉維格納晶體的特性。此外，波函數的可視化分析揭示了更精細的微觀圖景，Laughlin波函數中電子重合處的“三階零點”，在計入庫侖相互作用的真實基態中會分裂成三個一階零點。這種零點分裂現象直觀反映了不同相對角動量軌道組分的混合，提供了超越最低朗道能級投影近似的直接物理證據。

3.2.3 莫爾材料中的關聯拓撲物態

近年來，以扭角石墨烯和扭角過渡金屬硫化物為代表的莫爾超晶格體系，已成為凝聚態物理的前沿焦點。然而，面對其巨大的原胞尺寸和復雜的長程庫侖相互作用，理論研究通常采用連續模型哈密頓量來描述其低能物理特性。盡管連續模型已經對晶格自由度進行了有效簡化，但求解這個哈密頓量依然面臨巨大挑戰。為了使問題在計算上能夠處理，現有的理論研究(如精確對角化)普遍需要進一步引入能帶投影近似方法，即將復雜的多電子問題簡化到少數幾個關鍵的平帶上進行求解[61—66]。但是這種近似忽略了不同能帶間的競爭與混合效應，其有效性并非總能得到保證。因此，如何在包含連續模型完整多能帶物理的前提下，確定體系真實的基態，并進一步探索和預測由復雜相互作用催生的新奇物相，是當前該領域亟待解決的核心問題。DL-QMC為破解這一難題提供了理想的方案[54，55，67，68]。作為一個在實空間求解的第一性原理方法，DL-QMC能夠直接針對連續模型哈密頓量進行計算，無需進行任何能帶投影。這意味著它能在連續模型定義的完整希爾伯特空間中變分求解多體波函數，從而無先驗假設地計入所有能帶間的競爭與混合，捕捉到可能被能帶投影忽略的關鍵物理。

圖6 分數陳絕緣體(FCI)與電荷密度波(CDW)的競爭及DL-QMC方法(DeepSolid)與精確對角化方法(ED)計算量對比(所有計算均針對n=1/3空穴填充下的扭角MoTe2體系) (a)能譜對比：DL-QMC的計算結果顯示，基態為三重簡并的電荷密度波，其動量分布在Γ點和K±點，而單帶精確對角化的結果則表現為分數陳絕緣體，其三重簡并基態的動量均位于Γ點；(b)結構因子對比：DL-QMC計算的結構因子在K±點出現了尖峰，且峰值隨體系增大而增強，這是CDW相的明確信號，而對角化的結果中沒有此特征。插圖展示了特定尺寸下的二維結構因子；(c)計算開銷與能量精度對比。上圖比較了兩種方法的計算耗時，下圖則展示了DL-QMC相較于單能帶和雙能帶的精確對角化方法(1B ED；2B ED)在基態能量上的優勢(能量差ΔE)[67]

近期，有兩項研究聚焦于扭角MoTe2中空穴填充下的強關聯電子態，共同證實了DL-QMC在處理莫爾超晶格中能帶混合效應的關鍵優勢[67，68]。兩項工作均表明，為了正確描述分數陳絕緣體與電荷密度波等競爭相，必須超越傳統的單帶近似，采用包含多莫爾能帶的全希爾伯特空間模擬。在具體的物理機制解析上，Li等人主要采用動量分辨的能譜分析策略[67]。通過構造具有明確質心動量的變分波函數，他們精確解析了n=1/3空穴填充下基態的簡并模式，發現基態簡并非像早期單帶模型預測的那樣僅局限于Γ點，而是分布在Γ點和高對稱K±點(圖6)。這一動量空間特征有力地排除了分數陳絕緣體相，確證了物理基態為電荷密度波相，解決了理論與實驗在該填充因子下的長期分歧。Luo等人則基于“神經布洛赫波函數”研究了更廣泛填充因子(
等)下的基態[68]。他們的計算在不同填充下自主地學習到了不同的物理圖像，在處發現了具有布拉格峰的電荷密度波，而在填充下則捕捉到了與分數量子霍爾液體一致的、無長程序但具有拓撲序的分數陳絕緣體態。

04

總結與展望

從第一性原理出發，精確求解多體薛定諤方程以獲得多體電子結構，是凝聚態物理研究的基礎，直接關系到我們理解和預測物質宏觀性質的能力。然而，受限于計算復雜度的指數增長，傳統計算方法通常要在精度與效率之間做出平衡，這一挑戰在處理強關聯體系時顯得尤為顯著。本文介紹了近些年結合深度學習的最新技術發展出來的DL-QMC方法，旨在應對此難題。DL-QMC方法的核心在于利用神經網絡構建了高表達能力的實空間波函數擬設，并通過變分原理實現精度的系統性提升。這使得該方法能夠在一個統一的框架內，有效處理分子、固體及其他強關聯體系哈密頓量的求解問題。作為一種基于實空間波函數的方法，DL-QMC避免了格點化、基組展開和軌道投影等傳統數值計算方法中引入的誤差，使其特別適用于探索具有復雜關聯效應的量子物態。

展望未來，DL-QMC為解決凝聚態物理中的復雜多體問題提供了極具潛力的計算方法。進一步提升計算效率與算法的穩健性，是將該方法拓展至更多真實物質體系的前提。在此基礎上，研究者有望推進那些長期以來難以從第一性原理層面精確模擬的物理現象的探索。從更長遠的視角看，構建能夠跨越不同體系和構型的電子結構基礎模型也是DL-QMC方法的發展方向，這類模型將有助于實現對新材料物性快速且精準的推斷，驅動凝聚態物理計算研究范式的更新。

參考文獻

[1] Musielak Z E，Quarles B. Rep. Prog. Phys.，2014，77：065901

[2] Mahan G D. Many-Particle Physics，3rd. Springer，2000

[3] Anderson P W. Science，1972，177：393

[4] Kohn W. Rev. Mod. Phys.，1999，71：1253

[5] Stormer H L，Tsui D C，Gossard A C. Rev. Mod. Phys.，1999，71：S298

[6] Carleo G，Troyer M. Science，2017，355：602

[7] Luo D，Clark B K. Phys. Rev. Lett.，2019，122：226401

[8] Han J，Zhang L et al. J. Comput. Phys.，2019，399：108929

[9] Choo K，Mezzacapo A，Carleo G. Nat. Commun.，2020，11：2368

[10] Pfau D，Spencer J S，Matthews A G et al. Phys. Rev. Res.，2020，2：033429

[11] Hermann J，Sch?tzle Z，Noé F. Nat. Chem.，2020，12：891

[12] Spencer J S，Pfau D，Botev A et al. 2020，arXiv：2011.07125

[13] Li X，Li Z，Chen J. Nat. Commun.，2022，13：7895

[14] Ren W，Fu W，Wu X et al. Nat. Commun.，2023，14：1860

[15] Shang H，Guo C，Wu Y et al. 2023，arXiv：2307.09343

[16] von Glehn I，Spencer J S，Pfau D. 2022，arXiv：2211.13672

[17] Li R，Ye H，Jiang D et al. Nat. Mach. Intell.，2024，6：209

[18] Jiang D，Wen X，Chen Y et al. 2025，arXiv：2508.02570

[19] Hermann J，Spencer J，Choo K et al. Nat. Rev. Chem.，2023，7：692

[20] Tang Z，Chen H，Li Y et al. Nat. Comput. Sci.，2025，1–14

[21] Qian Y，Li X，Li Z et al. WIREs Comput. Mol. Sci.，2025，15：e70015

[22] Hartree D R. Proc. Camb. Phil. Soc.，1928，24：89

[23] Slater J C. Phys. Rev.，1929，34：1293

[24] Fock V. Zeitschrift für Physik，1930，61：126

[25] Jastrow R. Phys. Rev.，1955，98：1479

[26] Feynman R P，Cohen M. Phys. Rev.，1956，102：1189

[27] McMillan W L. Phys. Rev.，1965，138：A442

[28] Sorella S. Phys. Rev. Lett.，1998，80：4558

[29] Martens J，Grosse R. International Conference on Machine Learning，2015，37：2408

[30] Lyakh D I，Musia? M，Lotrich V F et al. Chem. Rev.，2012，112：182

[31] Gdanitz R J. Chem. Phys. Lett.，1998，283：253

[32] Choo K，Carleo G，Regnault N et al. Phys. Rev. Lett.，2018，121：167204

[33] Entwistle M T，Sch?tzle Z，Erdman P A et al. Nat. Commun.，2023，14：274

[34] Li Z，Lu Z，Li R et al. Nat. Comput. Sci.，2024，4：910

[35] Pfau D，Axelrod S，Sutterud H et al. Science，2024，385：eadn0137

[36] Li R，Liu Y，Jiang D et al. 2025，arXiv：2511.01671

[37] Qian Y，Fu W，Ren W et al. J. Chem. Phys.，2022，157：164104

[38] Qian Y，Li X，Chen J. Faraday Discussions，2024，254：529

[39] Lai J，Kan B，Wu Y et al. J. Chem. Theory Comput.，2024，20：9478

[40] Scherbela M，Reisenhofer R，Gerard L et al. Nat. Comput. Sci.，2022，2：331

[41] Gao N，Günnemann S. 2021，arXiv：2110.05064

[42] Gao N，Günnemann S. 2022，arXiv：2205.14962

[43] Pescia G，Han J，Lovato A et al. Phys. Rev. Res.，2022，4：023138

[44] Fu L，Wu Y，Shang H et al. J. Chem. Theory Comput.，2024，20：6218

[45] Chen H，Ren W，Li X et al. Phys. Rev. B，2025，111：245152

[46] Motta M，Ceperley D M，Chan G K L et al. Phys. Rev. X，2017，7：031059

[47] Dappe Y，Oszwaldowski R，Pou P et al. Phys. Rev. B，2006，73：235124

[48] Nolan S，Gillan M，Alfè D et al. Phys. Rev. B，2009，80：165109

[49] Cassella G，Sutterud H，Azadi S et al. Phys. Rev. Lett.，2023，130：036401

[50] Cheng L，Szabó P B，Sch?tzle Z et al. J. Chem. Phys.，2025，162：034120

[51] Li X，Qian Y，Chen J. Phys. Rev. Lett.，2024，132：176401

[52] Pescia G，Nys J，Kim J et al. Phys. Rev. B，2024，110：035108

[53] Smith C，Chen Y，Levy R et al. Phys. Rev. Lett.，2024，133：266504

[54] Li X，Qian Y，Ren W et al. Commun. Phys.，2025，8：364

[55] Geier M，Nazaryan K，Zaklama T et al. 2025，arXiv：2502.05383

[56] Sodemann I，MacDonald A H. Phys. Rev. B，2013，87：245425

[57] Qian Y，Zhao T，Zhang J et al. Phys. Rev. Lett.，2025，134：176503

[58] Teng Y，Dai D D，Fu L. Phys. Rev. B，2025，111：205117

[59] Jain J K. Composite Fermions. Cambridge University Press，2009

[60] Morf R，d’Ambrumenil N，Halperin B. Phys. Rev. B，1986，34：3037

[61] Reddy A P，Alsallom F，Zhang Y et al. Phys. Rev. B，2023，108：085117

[62] Wang C，Zhang X W，Liu X et al. Phys. Rev. Lett.，2024，132：036501

[63] Yu J，Herzog-Arbeitman J，Wang M et al. Phys. Rev. B，2024，109：045147

[64] Reddy A P，Fu L. Phys. Rev. B，2023，108：245159

[65] Abouelkomsan A，Reddy A P，Fu L et al. Phys. Rev. B，2024，109：L121107

[66] Xu C，Li J，Xu Y et al. Proc. Natl. Acad. Sci. USA，2024，121：e2316749121

[67] Li X，Chen Y，Li B et al. 2025，arXiv：2503.11756

[68] Luo D，Zaklama T，Fu L. 2025，arXiv：2503.13585

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人工智能與量子多體計算專題

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